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Signac und Pissarro hatten eine freundschaftliche Beziehung, und später heiratete Paul sogar seine entfernte Verwandte Berthe Robles. Als wahrer Freund und Bewunderer von Georges Seurat wurde Paul Signac durch den plötzlichen, vorzeitigen Tod des Führers des Neoimpressionismus entwaffnet. Er tat viel, damit Seurat nicht in Vergessenheit gerät – er sortierte seine Bilder aus, arrangierte mehrere Retrospektiven und schrieb bald die Abhandlung " Von Eugène Delacroix zum Neoimpressionismus ". Doch als Hommage an seinen Mentor verabschiedete sich der Künstler selbst kurz nach Seurats Tod vom Neoimpressionismus. " Ich hasse zunehmend die flachen Punkte und die Trockenheit ", schrieb er nach einigen Jahren. Nachdem er die Technik des Pointillismus durchlaufen und aufgegeben hatte, gewann Signac seinen eigenen Stil. Meistens verfolgte er weiterhin die wissenschaftliche Theorie der Kombination kontrastierender Farben als Mittel zur Lichterzeugung, aber er ersetzte kleine Punkte mit größeren, quadratischen Pinselstrichen.
Auf dem Salon des Indépendants 1905 stellte Henri Matisse das Proto- Fauve- Gemälde Luxe, Calme et Volupté aus. Die farbenprächtige Komposition entstand 1904 nach einem Sommeraufenthalt in St. Tropez an der französischen Riviera an der Seite der neoimpressionistischen Maler Henri-Edmond Cross und Paul Signac. Das Gemälde ist Matisses wichtigstes Werk, in dem er die von Signac befürwortete divisionistische Technik anwendete, die Matisse 1898 nach der Lektüre von Signacs Essay d'Eugène Delacroix au Néo-Impressionnisme übernommen hatte. Signac erwarb das Werk nach dem Salon des Indépendants von 1905. 1908 wurde Signac zum Präsidenten des 24. Salon des Indépendants gewählt. Als Präsident der Société des Artistes Indépendants von 1908 bis zu seinem Tod förderte Signac jüngere Künstler, indem er die umstrittenen Werke der Fauves und der Kubisten ausstellte. Er war der erste Mäzen, der ein Gemälde von Matisse kaufte. Signac war zusammen mit Florence Meyer Blumenthal als Juror bei der Verleihung des Prix Blumenthal, ein Stipendium, das zwischen 1919 und 1954 an Maler, Bildhauer, Dekorateure, Graveure, Schriftsteller und Musiker vergeben wurde.
Der Unterschied war jedoch nicht nur darauf beschränkt. Als emotionaler, sensibler und unbeschwerter Mann war Signac mit Seurats wissenschaftlicher, rationalerer Herangehensweise nicht vertraut. Er sagte, dass er Farben und Linien der spirituellen Bewegung unterordnete, die er vermitteln wollte, aber er verkörperte nicht die wissenschaftliche Theorie der Kombination kontrastierender Farben. Paul Signac kaufte 1883 sein erstes Segelboot und nannte es nicht "Möwe" oder "Sieg". Er nannte es " Manet - Zola - Wagner ", das an die Tafel geschrieben wurde. Paul Signac war nicht nur ein großartiger Maler, er verstand und liebte auch die Literatur, doch nicht umsonst wurden seine humanitären Fähigkeiten in seiner Jugend gelobt. Signac war mit vielen Schriftstellern befreundet, und in seiner Werkstatt (die viel bequemer war als die der meisten seiner Künstlerkollegen - weil er keine finanziellen Probleme hatte) versammelten sich Dichter, Schriftsteller, Künstler und sie blieben oft bis zum Morgen.
1886 stellten die drei als Gruppe gemeinsam mit Pissarros Sohn in einem gesonderten Raum auf dem 8. Salon der Unabhängigen aus. Ihre Werke waren bereits im Stil des Pointillismus gemalt. Neben seiner künstlerischen Bedeutung erlangte Paul Signac gleichfalls Relevanz als Vermittler zwischen Kunstschaffenden und den Schriftstellern des Symbolismus wie zum Beispiel Fénéon, Lexis oder Kahn, die zu seinem Bekanntenkreis gehörten und sich in seinem Atelier begegneten. Auch Signac schloss sich wie Seurat den ästhetischen Vorstellungen von Charles Henry über die Bedeutung von Farbe und Linie im künstlerischen Ausdruck an. Paul Signac erarbeitete Diagramme für die Bücher von Henry. Nach dem Tod von Seurat, 1891, wurde Signac zum führendsten Kopf der Neoimpressionisten. 1899 erschien sein theoretisches Werk mit dem Titel "D`Eugène Delacroix aus Néo-Impressionisme". Zu Signacs favorisierten Motiven zählen Seelandschaften und Häfen. So entstand im Jahr 1888 das Werk mit dem Titel "Hafen von Portrieux" oder im Jahr 1907 "Der Hafen".
Ausgehend von den Anschauungen des Impressionismus entwickelte der Neoimpressionist eine Theorie der systematischen Farbzerlegung, die er selbst nicht nur in seinen Gemälden anwandte, sondern auch in wissenschaftlichen Abhandlungen darlegte.